Science19Apr:Vol.,Issue,pp.-DOI:10./science.aaw有机电化学器件采用与电解质接触的共轭聚合物,可被应用在生物电子学、储能、电催化和传感器领域。它们的运行依赖于聚合物的氧化(电子损耗)或还原(电子增益),通常被看作是为法拉第电荷转移过程。然而,基于多种3,4-氧亚乙基氧噻吩-苯乙烯磺酸盐(PEEDOT:PSS)的设备,研究者得出:上述过程是电荷储存是纯电容性的。为了探究PEDOT:PSS是否是一种例外,或是一种规律,其能否确定哪些过程是属电容性的,哪些是法拉第过程,我们开发了一个固态物理方法用以揭示有机发光二极管(OLED)的操作原理。此研究有望为设备优化奠定基础。在金属与电解质接口上,电容性工作过程将电荷存储在双层,而法拉第过程在接口之间传递电荷(见左图)。前者显示盒状循环伏安图特征,能够产生瞬态充电电流,而后者产生清晰的循环伏安的峰值,支持稳态电流(提供氧化还原溶质)。但是,将共轭聚合物薄膜涂在金属电极上,结果将生复杂的变化。通常,观察到循环伏安,意味着聚合物参与在内的法拉第与电容过程的结合。循环伏安法,可以测量与六种混合离子和电子传导相关的一系列事件的结果,这些事件包括半导体-导体跃迁、形态变化、离域状态和多种电荷补偿(掺杂)机制(例如,通过环境氧气)。可是,循环伏安法对于用作诊断用途(关于操作机制理解)的作用有限。但,它有助于阐明共轭聚合物薄膜氧化或还原以及它们与材料性能的耦合相关的基本操作步骤。这与有机电子界用其来揭示有机发光二极管物理特性相关的研究,有一定相似.最简单的有机发光二极管由夹在两个金属电极之间的有机半导体组成。将孔穴和电子分别注入有机层的离域最高占用和最低未占用分子轨道(Homo和Lumo),然后是发光分子的电荷传输和重组(见图,右上角)。对原型设备架构进行实验和建模,一次隔离和探测一个基本步骤,对于了解器件运行情况和提高OLED效率至关重要。例如,不同金属电极的有机发光二极管的电子和光电子能谱测量显示,当接触点能障降低时,电荷注入会得到改善。对这些基本步骤如何影响器件内电场,和电荷的空间分布等参数进行建模,可有助于我们优化有机发光二极管设备.电荷的储存与转移涂有导电聚合物的金属电极电化学操作与有机发光二极管(OLED)的操作有相似之
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